玻璃转变的广义模式耦合理论 I. Percus-Yevick 硬球的数值结果
统计力学
2021-02-03 v1 软凝聚态物质
摘要
模式耦合理论（MCT）是为数不多的基于第一性原理描述玻璃转变物理的方法之一，但该理论固有的近似损害了其在活化玻璃态区的准确性。本文表明，微观广义模式耦合理论（GMCT）——一种近期提出的、用于系统性改进标准 MCT 的层次化框架——为更准确地第一性原理描述玻璃动力学提供了一条有前景的路径。我们通过对 Percus-Yevick 硬球进行显式含波数和时间依赖的直至六阶的 GMCT 计算，给出了全面的数值分析。具体而言，我们计算了临界点的位置、相关的非遍历性参数、在绝对和约化堆积分数下密度关联函数的含时动力学，并检验了 α- 与 β-弛豫区中的若干普适标度关系。研究发现，高阶 GMCT 能成功修正标准 MCT 的一些弊病，包括对临界玻璃转变密度的低估和对硬球脆性的高估。此外，我们从数值上证明标准 MCT 的著名标度律在所有闭合并级次下均被 GMCT 保留，且所预测的临界指数随 GMCT 层次中并入更多级次而明显改善。尽管从形式上讲，GMCT 方程应求解至无穷阶方能完全收敛，我们的有限阶 GMCT 计算明确揭示了动力学的均匀收敛模式。因此我们主张，GMCT 可提供一条可行且受控的途径以绕过 MCT 的主要非受控近似，为未来发展定量的玻璃转变第一性原理理论带来希望。
引用
@article{arxiv.1909.00428,
title = {Generalized mode-coupling theory of the glass transition. I. Numerical results for Percus-Yevick hard spheres},
author = {Chengjie Luo and Liesbeth M. C. Janssen},
journal= {arXiv preprint arXiv:1909.00428},
year = {2021}
}