应变诱导单层 $2H$-MoX$_2$ (X=S,Se,Te) 中的巨二次谐波产生

本文在完全第一性原理方案下计算了单层二硫化钼 $2H$-MoX$_2$ (X=S,Se,Te) 的动态二阶非线性 susceptibility $\chi^{(2)}(2\omega,\omega,\omega)\equiv \chi^{(2)}(\omega)$。三种硫族元素对应的 $\chi^{(2)}(\omega)$ 绝对值关键地依赖于均匀应变下的带隙能量，在静态极限下 MoTe$_2$ 产生最高的 $\chi^{(2)}(0)\sim$ 140 pm/V。在这种均匀面内应力下，$2H$-MoX$_2$ 可能发生带隙的直接 - 间接跃迁，从而显著影响 $\chi^{(2)}(\omega)$。特别针对两个重要的实验波长 1064 nm 和 800 nm（可利用共振增强的非线性效应），演示了通过压缩或拉伸应变对 $\chi^{(2)}(\omega)$ 的可调谐性：在 1064 nm 处，施加 -2% 应变时 MoSe$_2$ 和 MoTe$_2$ 的 $\chi^{(2)}$ 接近 $\sim$800 pm/V。