通过破坏空间反演对称性实现双层 MoS$_{2}$ 中电场可切换的二次谐波产生

我们展示了嵌入微电容器器件中的天然具有空间反演对称性的 2H 堆叠双层 MoS$_{2}$ 中显著的电场诱导二次谐波产生。通过施加垂直于晶体基面的强外部电场扰动（$|F| = \pm 2.6 MVcm^{-1}$），我们控制了空间反演对称性的破坏，从而调节了非线性转换效率。在通过测量 $E_{2\omega}$ 处的二次谐波响应所探测的整个能量范围（$E_{\omega} \sim 1.25 eV - 1.47 eV$）内观察到了非线性响应的强可调性，该响应在光谱上与 A 激子和 B 激子共振均发生失谐。对于 $E_{2\omega} = 2.49 eV$ 的发射，获得了 60 倍的二阶非线性信号增强，其在能量上与 C 共振（$E_{C} = 2.75 eV$）失谐 $\Delta E = E_{2\omega} - E_C = -0.26 eV$。电场诱导二次谐波产生信号的显著光谱依赖性反映了能带结构与波函数混合，并在 C 共振以下表现出特别强的可调性，与密度泛函理论计算吻合良好。此外，我们表明场诱导二次谐波产生依赖于双层中的层间耦合。我们的发现有力地表明，双层过渡金属硫族化合物中电场诱导二次谐波产生信号的强可调性可能在微型电可切换非线性器件中找到应用。