通过外部电场在无心构型材料中实现体积光伏效应

我们发展了一种实用的方法，通过在光学激发前将静电垂直电场显式地纳入电子基态中作为阱电压，以此对二维半导体的非线性光响应进行电调控。该方法通过在位置矩阵元上添加该电场来构成Wannier插值哈密顿量，从而允许阱电压修改轨道杂化和能带色散，超越了扰动理论的处理范围。在独立粒子近似下，对既有无心构型又有非无心构型的层状体系计算了第二阶（位移）导电性。应用于MoS$_2$时，该方法捕捉了无心构型双层中位移电流的出现，以及极性结构中本征响应的可调性。位移导电性在小电场下呈线性上升，在较高强度下趋于饱和，这反映了在高对称谷位处的共振跃迁向非高对称谷位移动导致位移矢量增大和Interband耦合减弱之间的竞争。对场 dress 导电性的Taylor展开将这一行为与第三阶光响应相联系，揭示了场诱导非线性效应的统一图景。这些结果表明，Wannier哈密顿量的场 dress 是建模和预测层状材料中非线性光电流的实用方法。