单粒子涨落主导玻璃形成液体中的长时间动力学 susceptibility

接近玻璃转变的液体表现出动力学异质性，即液体中相关区域以远快于或远慢于平均的速率弛豫。这种集体现象已通过动力学 susceptibility $\chi_4(t)$ 的测量来刻画，这些测量有时用那些弛豫区域的大小和涨落强度来解释。我们表明，这些测量结果不仅受弛豫速率中集体涨落的影响，还受初态密度涨落和单粒子涨落的影响。我们还表明，在极长时间下，探测由时间间隔 $t$ 分隔的初态与末态之间相似性的平均重叠 $C(t)$ 以幂律 $C(t) \sim t^{-d/2}$ 衰减。这比在 $\alpha$-弛豫时间 $\tau_{\alpha}$ 的一到两个数量级时间内先前观察到的拉伸指数行为 $C(t) \sim {\rm e}^{-(t/\tau)^{\beta}}$ 要慢得多。我们发现，对于长于 $10-100 \tau_{\alpha}$ 的时间，动力学 susceptibility $\chi_4(t)$ 由单粒子涨落主导，且 $\chi_4(t) \approx C(t) \sim t^{-d/2}$。最后，我们引入一种方法，通过减去单粒子涨落和初态密度涨落的影响，提取动力学 susceptibility $\chi_4(t)$ 中的集体弛豫贡献。我们将此方法应用于两个玻璃形成模型的数值模拟：二元硬球系统和Kob-Andersen Lennard-Jones系统。这使我们能将数值数据分析扩展到比先前可能长得多的时标，并为动力学异质性研究的进一步未来进展敞开大门，包括交换时间的确定。