通过演化结构搜索重新审视 AlGaN/GaN 上的外延 Si$_3$N$_4$ 晶体盖层

在我们最近的实验工作（Appl. Phys. Lett. 125, 122109 (2024)）中，我们观察到几纳米厚的晶体 Si$_3$N$_4$ 盖层可以在 GaN 表面上原位形成。与非晶 SiO$_2$ 和 Al$_2$O$_3$ 盖层相比，这些晶体盖层产生了更干净的 GaN/Si$_3$N$_4$ 界面，缺陷更少，器件性能更佳。这些观察引出了两个问题：为什么随着盖层变厚，远离界面的 Si$_3$N$_4$ 会变成非晶？以及界面处 Si$_3$N$_4$ 的实际晶体结构是什么？先前的工作提出了一个由 $\beta$-Si$_3$N$_4$ 和 AlGaN 晶格常数启发式构建的缺陷纤锌矿（DW）模型，但该模型的能量明显高于 $\beta$-Si$_3$N$_4$，且在层间距和电子带隙上均与实验不符。使用在与 AlGaN 匹配的面内晶格约束下的系统结构搜索方法，我们确定了一种能量更低的构型，记为 Lam-Si$_3$N$_4$，其具有垂直于界面的准二维（层状）堆叠。在 AlGaN 匹配度量下，Lam-Si$_3$N$_4$ 比 DW-Si$_3$N$_4$ 稳定约 60 meV/atom，并且更准确地再现了实验观察到的层间距。当晶体盖层生长至远离界面时，显著的晶格失配解释了其非晶化。在完全弛豫下，DW- 和 Lam-Si$_3$N$_4$ 均表现出约 4 eV 的宽带隙。在 AlGaN 约束下，DW 带隙坍缩至约 1.88 eV，而 Lam-Si$_3$N$_4$ 保持了更大的约 2.70 eV 带隙（作为参考，PBE 带隙：GaN 1.73 eV，AlN 4.05 eV）。Lam-Si$_3$N$_4$ 更宽的带隙和改善的结构匹配解释了其优越的盖层性能，并为优化 AlGaN/GaN 器件封装提供了指导。