驱动 NdNiO3 金属 - 绝缘体转变的新型电子行为

我们提供的证据表明，拉伸应变 NdNiO3 (NNO) 薄膜中的金属 - 绝缘体转变 (MIT) 是由电子密度重新分布促成的，既不需要 Ni 电荷 disproportionation 也不需要对称性改变 [1, 2]。鉴于 NNO 薄膜中的外延拉伸应变诱导了 $e_g$ $d_{x^2-y^2}$ 轨道 ($s_{3z^2-r^2}$) 的优先占据，我们提出该轨道态与 O 2p 较大的转移积分介导了电子密度从 Ni 原子的重新分布。通过共振非弹性 X 射线散射，直接在低于 MIT 温度时观测到 Ni $d_{x^2-y^2}$ 轨道占据的减少。此外，通过 Nd L3 边的 X 射线吸收测量到 Nd 电荷占据的增加。自旋 - 轨道耦合和晶体场效应共同作用打破了 Nd 5d 态的简并，将 Nd $e_g$ $d_{x^2-y^2}$ 轨道的能量移向费米能级，使得 A 位点在 MI 转变期间成为活性受主。这项工作确定了电子在跨越 MIT 时从 Ni 3d 到 Nd 5d 轨道的迁移。我们提出，绝缘能隙在 Ni 3d 和 O 2p 之间打开，这是由电荷损失介导的 Ni 3d 电子局域化所致。该转变似乎既不是纯粹的 Mott-Hubbard 型，也不是简单的电荷转移型。