基于非阿贝达力匹配的化学自由能估计

我们提出了一种方法，通过基于流的生成模型计算非阿贝达化学转化的自由能差。该方法——非阿贝达力匹配——通过估计沿化学开关过程中的耗散，以非阿贝达力场的形式表示，该力场可通过随机流匹配学习。所学得的力场可与短时轨迹数据结合，用于评估化学自由能的上界和下界，在力场最优时，这些界会variationally 收敛于精确值。将该方法应用于原子尺度模型的化学自由能评估显示，与热力学积分相比，在几乎不损失精度的情况下，可显著降低自由能估计的仿真成本。