TDOMP2理论的线性和非线性光学性质
化学物理
2022-04-22 v2
摘要
本工作中，我们从时变双变分原理和基于时无关分子电子结构理论中常用的指数轨道旋转算符表述的参数化出发，推导了实时时变轨道优化M{\o}ller-Plesset TDOMP2及其双正交伴随时变非正交OMP2（TDNOMP2）理论。我们应用TDOMP2方法从实时模拟中提取吸收谱和频依赖极化率及一阶超极化率，将结果与常规时变耦合簇单双激发（TDCCSD）模拟及其二阶近似TDCC2的结果进行比较。我们还与来自CCSD和CC2线性与二次响应理论的结果进行比较。我们的结果表明，尽管TDOMP2吸收谱与TDCC2谱质量相当，但TDOMP2模拟得到的频依赖极化率和超极化率明显比TDCC2模拟结果更接近TDCCSD结果。
引用
@article{arxiv.2112.13611,
title = {Linear and nonlinear optical properties from TDOMP2 theory},
author = {Håkon Emil Kristiansen and Benedicte Sverdrup Ofstad and Eirill Hauge and Einar Aurbakken and Øyvind Sigmundson Schøyen and Simen Kvaal and Thomas Bondo Pedersen},
journal= {arXiv preprint arXiv:2112.13611},
year = {2022}
}