从实时含时电子结构理论中绝热提取非线性光学性质
化学物理
2024-08-19 v1
摘要
激光驱动电子动力学的实时模拟包含了响应理论中所有阶次的分子光学性质信息。这些性质可以通过假设感应电多极矩和磁多极矩的幂级数展开收敛来提取。然而，由于时域中感应多极矩存在高频振荡，相对于响应理论的解析结果，高阶响应的精度迅速下降。这一问题被归因于缺失了高阶修正。我们在此证明，这种偏差是由外部激光场从零到满强度的有限时间斜坡上升所引起的非绝热效应造成的。我们研究了三种不同的方法（两种使用斜坡波，一种使用脉冲波）来从实时含时电子结构模拟中提取电学性质。我们将标准线性斜坡与二次斜坡进行了比较，发现后者在约一半的计算成本下，对极化率以及一阶和二阶超极化率产生了高精度结果。我们还给出了三阶超极化率的结果，以及一种简单且可计算的可靠性度量。
引用
@article{arxiv.2302.02779,
title = {Adiabatic extraction of nonlinear optical properties from real-time time-dependent electronic-structure theory},
author = {Benedicte Sverdrup Ofstad and Håkon Emil Kristiansen and Einar Aurbakken and Øyvind Sigmundson Schøyen and Simen Kvaal and Thomas Bondo Pedersen},
journal= {arXiv preprint arXiv:2302.02779},
year = {2024}
}