基于平面波基组中随机轨道与关联采样的三维周期材料 Laplace 变换 MP2 方法
化学物理
2018-02-12 v2
摘要
我们给出一种随机高性能算法的实现与分析，用于计算三维周期体系在二阶 Møller-Plesset 微扰理论 (MP2) 下的关联能。特别地，我们测量了样本方差的标度行为，并探究当要求每个价轨道精度远优于 1 meV（如吸附、结合或表面能计算所需）时，该随机方法是否具有竞争力。该算法基于平面波基组中的 Laplace 变换 MP2 (LTMP2) 公式。LTMP2 公式中出现的含时 Hartree-Fock 轨道在占据与未占据 Hilbert 空间中作随机旋转，从而避免了所有占据与未占据轨道组合的全求和，这一思路受 D. Neuhauser、E. Rabani 与 R. Baer 在 J. Chem. Theory Comput. 9, 24 (2013) 中工作的启发。此外，我们引入了关联采样，显著加速了统计收敛。
引用
@article{arxiv.1711.05709,
title = {Laplace transformed MP2 for three dimensional periodic materials using stochastic orbitals in the plane wave basis and correlated sampling},
author = {Tobias Schäfer and Benjamin Ramberger and Georg Kresse},
journal= {arXiv preprint arXiv:1711.05709},
year = {2018}
}
备注
11 pages, 6 figures