约化轨道空间中的多级 CC2 与 CCSD：大体系中的电子激发
化学物理
2020-11-25 v3
摘要
我们给出了多级 CC2（MLCC2）和多级 CCSD（MLCCSD）模型的高效实现。随着体系尺寸增大，MLCC2 和 MLCCSD 呈现出低级耦合簇模型的标度。为处理大体系，我们将 MLCC2 和 MLCCSD 与约化轨道空间方法结合，其中多级耦合簇计算在显著截断的分子轨道基组中进行。截断方案基于选取分子体系的活性区域并随后构造定域 Hartree-Fock 轨道。这些轨道用于多级耦合簇计算。电子排斥积分采用筛选协议进行 Cholesky 分解，以保证在截断分子轨道基组中的精度。Cholesky 因子直接在截断基组中构造，确保了较低的存储需求。通过使用多级 Hartree-Fock 参考，可处理更大的体系。借助约化空间方法，我们能够处理超过一千个原子的体系。对水溶液中对硝基苯胺的演示说明了这一点。
引用
@article{arxiv.2006.05226,
title = {Multilevel CC2 and CCSD in reduced orbital spaces: electronic excitations in large molecular systems},
author = {Sarai D. Folkestad and Eirik F. Kjønstad and Linda Goletto and Henrik Koch},
journal= {arXiv preprint arXiv:2006.05226},
year = {2020}
}
备注
42 pages, 9 figures