将多级Hartree-Fock与多级Coupled Cluster同分子力学结合：溶液中电子激发的研究

我们研究了将不同的量子嵌入方法与第三层分子力学（可极化或不可极化）相耦合。具体而言，针对多级方法族讨论了此类耦合，其中系统被划分为活性与非活性轨道空间。所得三层方法的计算成本通过以经典水平处理长程相互作用而得以降低。所开发的方法通过对水溶液中分子系统激发能的计算进行了测试，对此类体系而言，环境的原子级描述对于正确再现特异性溶质-溶剂相互作用（如氢键）至关重要。特别地，我们展示了以丙烯醛、吡啶与对硝基苯胺三种不同基团所获得的结果，表明当相关物理化学相互作用被纳入凝聚相建模时，可与实验数据达成几乎完美的一致。