环境中的分子：迈向电子与德鲁德振子的系统性量子嵌入
化学物理
2023-03-30 v1
摘要
我们开发了一种量子嵌入方法，能够准确且高效地处理分子与环境之间的相互作用，同时显式包含多体关联。分子由经典原子核与量子电子组成，而环境通过带电量子谐振子建模。我们构造了一个通用哈密顿量，并引入了完全相互作用的分子/环境系统关联基态的变分拟设。该波函数通过变分蒙特卡洛优化，随后通过扩散蒙特卡洛估算基态能量。所提出的方案允许对分子与环境之间的静电、极化与色散相互作用进行显式多体处理。我们研究了苯衍生物的溶剂化能与激发能，获得了与显式第一性原理计算及实验的高度一致。
引用
@article{arxiv.2303.16250,
title = {Molecules in Environments: Towards Systematic Quantum Embedding of Electrons and Drude Oscillators},
author = {Matej Ditte and Matteo Barborini and Leonardo Medrano Sandonas and Alexandre Tkatchenko},
journal= {arXiv preprint arXiv:2303.16250},
year = {2023}
}