准二维钙钛矿晶格动力学的第一性原理研究
材料科学
2024-01-23 v1
摘要
我们通过第一性原理计算了准二维杂化有机-无机钙钛矿(BA)CsPbI、(HA)CsPbI、(BA)(MA)PbI和(HA)(MA)PbI的振动性质和声子色散。鉴于这些化合物的高度复杂性，我们首先进行了仔细的基准测试和收敛性测试，以确定描述其结构特征和振动性质的合适参数。我们发现，在广义梯度近似（GGA）交换关联泛函基础上加入范德华修正，所得平衡结构与实验数据最为吻合。然后，我们在简谐近似下计算了振动性质。我们发现，要获得良好收敛的声子性质，需要严格的能量截断；一旦收敛，简谐近似能够捕捉这样一个包含截然不同的原子类型、质量和原子间相互作用的庞大杂化无机-有机系统的关键物理。我们结合已知的块体三维钙钛矿和配体分子晶体的性质，讨论了所获得的声子模式和色散行为。虽然许多振动性质继承自母体系统，但我们也观察到独特的耦合振动，这些振动不能归因于纯组分钙钛矿和配体子相的振动。色散的低声子支主要出现在面内方向以及钙钛矿子相内，源于钙钛矿八面体平面内赤道Pb-I网络的弯曲和呼吸模式。
引用
@article{arxiv.2401.10994,
title = {Lattice dynamics of quasi-2D perovskites from first-principles},
author = {Emily Y. Chen and Bartomeu Monserrat},
journal= {arXiv preprint arXiv:2401.10994},
year = {2024}
}