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单层杂化钙钛矿中增强晶格动力学的发现

材料科学 2023-08-22 v1

摘要

层状杂化钙钛矿因其涌现的物理性质和优异的功能表现近年来备受关注,但晶格有序与结构无序的共存严重阻碍了对这些材料的理解。一个未解决的问题涉及无机骨架的维度工程以及与分子基团的相互作用如何影响晶格动力学。在此,我们通过结合高分辨率自发拉曼散射、高场太赫兹光谱和分子动力学模拟来解决这一问题。该方法使我们能够揭示平衡与非平衡状态下的结构振动与无序,并提供区分单层和双层钙钛矿的惊人观测结果。虽然在双层钙钛矿中未观察到明显的振动相干性,但我们发现在单层体系中,离共振太赫兹脉冲可通过双光子过程选择性地驱动长寿命相干声子模式。这一差异凸显了随着维度降低晶格环境的剧烈变化。本发现为杂化晶格的超快结构工程以及基于层状钙钛矿开发高速光调制器铺平了道路。

关键词

引用

@article{arxiv.2301.03501,
  title  = {Discovery of enhanced lattice dynamics in a single-layered hybrid perovskite},
  author = {Zhuquan Zhang and Jiahao Zhang and Zi-Jie Liu and Nabeel S. Dahodl and Watcharaphol Paritmongkol and Niamh Brown and Yu-Che Chien and Zhenbang Dai and Keith A. Nelson and William A. Tisdale and Andrew M. Rappe and Edoardo Baldini},
  journal= {arXiv preprint arXiv:2301.03501},
  year   = {2023}
}