立方氟基钙钛矿的初始几何晶格不稳定性

无机金属卤化物钙钛矿因大量独特的物理性质而成为下一代技术的 promising 材料，其中许多性质在氧化物钙钛矿中无法观察到。另一方面，在无铅无机卤化物钙钛矿中寻找铁电性与多铁性仍是一个具有挑战性的研究课题。在此，我们通过实验表明立方氟基钙钛矿表现出接近初始铁电体的特征，这体现为在冷却时布里渊区中心低频极性声子的软化。此外，我们揭示了软化声子的谐力常数与非谐力常数之间的耦合及其与钙钛矿容忍因子的关联。接着，利用第一性原理计算，我们考察了立方氟基钙钛矿的晶格动力学，并揭示了初始晶格不稳定性：在低能声子的谐力常数在所有布里渊区高对称点上随容忍因子减小而趋于降低时发生。与容忍因子的关联表明，立方氟基钙钛矿中观察到的初始晶格不稳定性源于几何效应，该效应由不同半径离子填充晶胞体积所引起的位阻效应导致。这些结果为无机无铅金属卤化物钙钛矿的晶格动力学和潜在铁电性质提供了见解，有助于进一步设计与合成新型多功能材料。