卤化铅杂化钙钛矿中的赝自旋-声子预相变动力学
材料科学
2022-01-31 v2
摘要
利用拉曼散射和布里渊散射在布里渊区中心，以及利用非弹性中子散射在区边界，研究了四种三维杂化有机铅钙钛矿单晶 MAPbBr、FAPbBr、MAPbI 和 -FAPbI 的低频晶格振动与弛豫。四种化合物中 PbX 晶格模的温度依赖性可重整化为普适曲线，突显了立方到四方相变中共同的振动动力学。特别地，未观察到软振动，排除了位移型相变动力学。分子阳离子的重取向（赝自旋）运动表现出看似有序-无序的特征，令人联想到塑性晶体，但被归因于次级序参量。在超低频率下，布里渊散射证实的准弹性成分并与中子散射中观测到的未分辨中心峰相关，被归因于钙钛矿空腔中分子阳离子的质心非谐运动与振荡。其在相变点部分未显现的临界行为指向缺陷在 HOPs 中的普遍重要性，阻碍了序参量关联在临界温度下的净发散。
引用
@article{arxiv.2111.00523,
title = {Pseudospin-phonon pretransitional dynamics in lead halide hybrid perovskites},
author = {B. Hehlen and P. Bourges and B. Rufflé and 1 S. Clément and R. Vialla and A. C. Ferreira and C. Ecolivet and S. Paofai and S. Cordier and C. Katan and A. Létoublon and J. Even},
journal= {arXiv preprint arXiv:2111.00523},
year = {2022}
}
备注
10 figures, supplemental file upon request, accepted in PRB