CH$_{3}$NH$_{3}$PbBr$_{3}$中从软简正声子到快速弛豫动力学

卤化铅钙钛矿（包括CH$_{3}$NH$_{3}$PbBr$_{3}$）是低成本、高效光伏器件的组成部分，其中分子阳离子与无机骨架的相互作用被认为会影响电子和铁电性质。CH$_{3}$NH$_{3}$PbBr$_{3}$经历一系列结构相变，与CH$_{3}$NH$_{3}$（MA）分子阳离子的取向有序及PbBr$_{3}$主体骨架的倾斜相关。我们应用高分辨率中子散射研究这些相变相关的软简正声子，发现低能量转移下PbBr$_{3}$骨架与准静态CH$_{3}$NH$_{3}$动力学之间存在强耦合。在较高能量转移下，我们观察到PbBr$_{6}$八面体软模驱动150 K处的相变，从低温下的束缚分子激发转变为相对快速的弛豫激发，其延伸至约50-100 meV。我们认为这些时间上过阻尼的动力学使得这些材料中可能的间接带隙过程得以实现，这与增强的光伏性质相关。