基于机器学习力场的大热力学系综中非谐晶格动力学：CsPbBr$_{3}$ 一种具有 Cs 振子的声子液体

晶体晶格的声子色散关系通常可用谐近似很好地描述。然而，当势能面表现出更强的非谐性时，例如弱键合晶体或温度升高的情况下，该近似无法正确捕捉全部晶格动力学。声子-声子散射机制变得重要并限制声子寿命。我们采取一种新方法，利用具有近第一性原理精度的机器学习力场模拟复杂动态固体在高温下的声子色散。通过大规模分子动力学模拟获得投影速度自相关函数（PVACF）。我们将此方法应用于无机钙钛矿 CsPbBr$_{3}$。该钙钛矿在谐图像中的虚模在 PVACF 中不存在，表明晶体的动态稳定。势的非谐性质使得系统无法解耦为弱相互作用的声子气体。CsPbBr$_{3}$ 的声子谱显示出声子液体的特征。Cs$^{+}$ 阳离子的振动态通过自相关函数研究，并表明是在铅-溴骨架内频率约为 $\sim$0.8THz 的近无色散阳离子运动。