无谐振 regime 下的晶格热导率
材料科学
2025-03-20 v2
摘要
在晶体材料中，低晶格热导率常与强无谐性相关联，这可能导致声子谱函数偏离预期的洛伦兹线状轮廓。这些偏离发生在无阻尼 regime 中，引发对玻尔兹曼输运方程适用性的疑问。此外，强无谐性可能触发随温度变化的结构相变，无法用标准谐振近似来充分描述。为了应对这些挑战，我们提出了一种新方法来计算晶格热导率。该方法将 Green-Kubo 线性响应理论与随机自洽谐振近似相结合。后者允许我们描述晶体结构随温度变化的演化，包括一阶和二阶相变，以及高度无谐材料中的振动特性。Green-Kubo 方法考虑声子谱函数整个线状轮廓在晶格热导率计算中的作用，从而消除了在无阻尼 regime 中对声子寿命的可疑使用，同时自然包括相干输运效应。此外，我们将理论扩展到模型复杂的时变晶格热导率，增强对时间依赖热反射实验的理解。作为实际应用，我们采用该方法计算 CsPbBr 的晶格热导率，这是一种因其异常热输运行为和复杂相图而为人所知的复杂晶体。我们的 метод能够在良好地与实验一致的条件下确定不同相态下的热导率。
关键词
引用
@article{arxiv.2410.13485,
title = {Lattice thermal conductivity in the anharmonic overdamped regime},
author = {Đorđe Dangić and Giovanni Caldarelli and Raffaello Bianco and Ivana Savić and Ion Errea},
journal= {arXiv preprint arXiv:2410.13485},
year = {2025}
}