基于第一性原理计算的硅中热输运研究
材料科学
2015-05-28 v1 介观与纳米尺度物理
摘要
利用从超胞内密度泛函计算中提取的简谐和非简谐力常数，我们开发了一种相对简单但通用的方法，用于计算任何晶体的热力学和热学性质。首先，根据简谐、三次和四次力常数，我们构建了一个用于分子动力学(MD)的力场。该力场在小原子位移极限下是精确的，因此不会受到诸如Stillinger-Weber等半经验势所固有的不准确性影响。通过使用Green-Kubo(GK)公式和分子动力学模拟，我们提取了体热导率。该方法在高温下是准确的，因为此时需要将三声子过程包含到更高阶，但可能受到尺寸缩放问题的影响。接下来，我们使用微扰理论(费米黄金定则)提取声子寿命，并从弛豫时间近似计算热导率。该方法在大多数温度下有效，但在非常高的温度下会高估，因为此时我们计算中忽略的高阶过程也会产生贡献。作为测试，将这些方法应用于体晶硅，并对结果进行比较，更详细地讨论了差异。所提出的方法论为使用多尺度建模系统性地模拟固体中的热输运铺平了道路，其中除了通常的简谐性质(如声子频率和群速度)外，还可以定量计算由非简谐三声子过程引起的弛豫时间。它还允许构建精确的体原子间势数据库。
引用
@article{arxiv.1107.5288,
title = {Heat transport in silicon from first principles calculations},
author = {Keivan Esfarjani and Gang Chen and Harold T. Stokes},
journal= {arXiv preprint arXiv:1107.5288},
year = {2015}
}
备注
appear in PRB (2011)