准二维烷基铵基钙钛矿的光电与稳定性性质

利用密度泛函理论（DFT）计算研究了准二维烷基铵钙钛矿的电子与稳定性性质，并在选定类别的化合物上进行了实验验证。我们的分析聚焦于化学式为 (A)$_2$(A$'$)$_{n-1}$Pb$_n$X$_{3n+1}$ 的钙钛矿结构，其中大阳离子 A = 丁基、戊基、己基铵（BA、PA、HXA），小阳离子 A$'$ = 甲铵、甲脒、乙铵、胍（MA、FA、EA、GA），卤素 X = I、Br、Cl。阐明了卤素离子对能带结构、稳定性及缺陷形成能量的作用。发现吸收效率与稳定性之间存在两种相反的趋势，后者针对可能的降解机制进行评估。基于戊基铵阳离子的准二维钙钛矿，即 (PA)$_2$PbX$_4$ 和 (PA)$_2$(MA)Pb$_2$X$_7$，通过抗溶剂辅助气相结晶合成，并进行了实验验证。结构与光学分析与基于 DFT 的计算一致。此外，热重分析显示溴化物和氯化物基化合物的稳定性增强，与理论预测相符。