半导体二维钙钛矿中的激子态

杂化有机/无机钙钛矿已成为用于光伏太阳能电池的高效半导体材料，转换效率超过 20%。近期实验合成了超薄二维（2D）有机钙钛矿，其光学性质类似于单层 MoS$_2$ 等二维材料：大的激子束缚能以及室温下的激子效应。此外，二维钙钛矿以简单的制备工艺合成，具有低成本与大规模制造的潜力。迄今为止，激子态的最先进模拟仅限于块体有机钙钛矿的研究。晶胞中大量原子以及有机分子的复杂作用使得第一性原理方法的使用效率低下。本工作中，我们定义了一种简化的晶体结构来计算二维钙钛矿的光学性质，用无机原子替代分子阳离子。我们因而可应用无参数且可预测的最先进第一性原理方法，如 GW 方法和 Bethe-Salpeter 方程，来获得模型二维钙钛矿的激子态。我们发现二维钙钛矿的光学性质受激子效应强烈影响，束缚能高达 600 meV。此外，光学吸收发生于溴原子和铅原子处，因此该结果有助于定性理解有机二维钙钛矿的光学性质。