基于 HEOM 的二维振动光谱量子模拟框架（HEOM-2DVS）
化学物理
2026-03-18 v2
摘要
多模态阴均匀布朗运动模型提供了模拟浓缩相中分子振动的通用框架。当振动能量超过热激发时，量子效应变得显著， necessitating 对系统-浴纠缠进行严格处理。层次方程（HEOM）为模拟此类开放量子系统提供了强大的工具。 在此背景下，二维振动光谱（2DVS）是阐明分子过程复杂动力学的强大探针，两者皆可用于实验和理论。本文介绍了用于处理非马尔可夫开放量子动力学的计算实现，HEOM-2DVS，涵盖能量弛豫、相位漂移、热激发以及由选定振动模式与其热环境之间的非扰动和非线性相互作用引起的相关过程。为验证理论框架，我们计算了三耦合分子振动模式的水的 2D 相关红外光谱。HEOM-2DVS 程序开发用于 CPU 和图形处理器（GPU），随附于补充材料。
引用
@article{arxiv.2601.20550,
title = {HEOM-Based Numerical Framework for Quantum Simulation of Two-Dimensional Vibrational Spectra in Molecular Liquids (HEOM-2DVS)},
author = {Ryotaro Hoshino and Yoshitaka Tanimura},
journal= {arXiv preprint arXiv:2601.20550},
year = {2026}
}
备注
12Pages, 6 Figures