用于分子振动的多模经典分层 Fokker-Planck 方程方法：二维光谱模拟
化学物理
2025-12-30 v1
摘要
具有非线性系统- bath 耦合的多模 Brownian 模型为研究凝聚相分子体系中的分子内和分子间振动模式提供了一个灵活的框架。该方法使我们能够计算分子振动的线性和非线性光谱，并考察反映在光谱峰型中的热效应——如非谐性、能量弛豫和退相干。在本研究中，我们提出了一个基于经典分层 Fokker-Planck 方程的计算机程序，应用于分子液体的三个振动模式。开发此代码的主要目标是模拟液态水分子内模式的二维相关光谱 [R. Hoshino and Y. Tanimura, J. Chem. Phys. 162, 044105 (2025)]。该代码经过进一步优化，改进了针对图形处理器（GPU）的网格选择和数值积分例程。作为演示，我们将此设置应用于模拟代表水中分子间振动的三个相互作用模式，并计算了由此产生的二维太赫兹-拉曼信号。代码和示例例程可在补充材料中获取。
引用
@article{arxiv.2509.25840,
title = {A Multimode Classical Hierarchical Fokker-Planck Equations Approach to Molecular Vibrations: Simulating Two-Dimensional Spectra},
author = {Ryotaro Hoshino and Yoshitaka Tanimura},
journal= {arXiv preprint arXiv:2509.25840},
year = {2025}
}
备注
12 pages, 3 figures