分子振动光谱的神经正则变换
化学物理
2024-07-10 v2 计算物理
摘要
多原子分子在其平衡位置附近的行为可视为量子耦合非谐振子。求解相应的薛定谔方程可以解释或预测分子的实验光谱。在本研究中，我们发展了一种求解非谐振振动系统激发态的新方法。通过由神经网络参数化的归一化流，将分子的简正坐标变换到新坐标，从而便于构造一组正交的多体变分波函数。我们的方法已在一个精确可解的64维耦合谐振子上得到验证，数值结果的相对误差在10^{-6}量级。此外，神经正则变换还被应用于计算两个特定分子——乙腈（CH3CN）和环氧乙烷（C2H4O）的能级，分别涉及12和15个振动模式，计算结果与实验发现一致。我们方法的一个关键优势在于其对势能面的灵活性，应用时不要求特定形式。而且，该方法易于在大规模分布式计算平台上实现，使其特别适合研究更复杂的振动结构。
引用
@article{arxiv.2403.12518,
title = {Neural canonical transformations for vibrational spectra of molecules},
author = {Qi Zhang and Rui-Si Wang and Lei Wang},
journal= {arXiv preprint arXiv:2403.12518},
year = {2024}
}