结合量子力学与机器学习计算振动频率的非谐修正
化学物理
2020-10-26 v2 原子与分子团簇
计算物理
摘要
现有若干方法可计算半刚性分子中的非谐性。然而，由于计算代价高昂，尤其对大分子而言，这类方法尚未常规使用。势能量面是必需的，通常基于ab initio计算由四次力场势近似，从而将该方法限制于中等大小分子。我们开发了一种新颖、快速且准确的混合量子力学/机器学习（QM//ML）方法来减少大体系的计算时间。借助这一新方法，我们评估了37个分子的非谐频率，从而覆盖了广泛的振动模式与化学环境。所得基频重现了使用B2PLYP/def2tzvpp的结果，其均方根偏差（RMSD）为21 cm-1，与实验结果偏差的RMSD为23 cm-1。在具备极佳精度的同时，我们的混合QM//ML方法计算时间随N线性标度，而传统全ab initio方法标度为N2，其中N为原子数。
引用
@article{arxiv.1909.12661,
title = {Combining quantum mechanics and machine-learning calculations for anharmonic corrections to vibrational frequencies},
author = {Julien Lam and Saleh Abdul-Al and Abdul-Rahman Allouche},
journal= {arXiv preprint arXiv:1909.12661},
year = {2020}
}