水分子二维相关红外光谱中的同位素效应：基于HEOM的分子动力学机器学习模型分析
化学物理
2026-03-20 v1
摘要
我们对液态H2O和D2O的内模态进行建模、模拟和分析，以阐明能量激发、能量耗散和振动相位失配如何通过非谐模-模耦合相互作用。我们的分析采用二维（2D）相关光谱，这是非线性红外振动光谱中的代表性可观测量。准确再现这些2D谱轮廓不仅需要精确的内振动动力学描述，还需要对来自周围分子（作为热浴）的强相互作用引起的热环境效应的恰当处理。捕捉2D谱的关键特征还需要对内模态与其浴之间相互作用的非马尔可夫、非微扰和非线性描述。为此，我们采用分层方程式（HEOM）框架来计算2D谱。通过比较H2O和D2O的 resulting spectra，我们探讨了其复杂能量和相位耗散动力学的内在机制。
引用
@article{arxiv.2603.18276,
title = {Isotope Effects in 2D correlation infrared Spectra of Water: HEOM Analysis of Molecular Dynamics-Based Machine Learning Models},
author = {Kwanghee Park and Ryotaro Hoshino and Yoshitaka Tanimura},
journal= {arXiv preprint arXiv:2603.18276},
year = {2026}
}