从头算液态水的量子动力学与光谱学：核与电子量子效应的相互作用
化学物理
2017-02-28 v1 统计力学
摘要
在原子水平上理解水溶液的反应性和光谱学对于阐明和设计化学过程至关重要。然而，模拟这些系统需要应对同时处理电子和原子核量子特性的巨大挑战。利用我们近期开发的可实现高达两个数量级加速的方法，我们将路径积分模拟与杂化密度泛函理论（DFT）水平的电子结构即时计算相结合，以捕捉核量子效应与电子表面之间的相互作用。本文表明，这种结合提供了准确的结构与动力学，包括液态水的完整红外和拉曼光谱。这使我们能够展示并解释当原子核被量子力学处理时，低级别密度泛函在动力学和振动光谱学上的失效原因。这些见解为在水环境中可靠地研究光谱学和反应性奠定了基础。
引用
@article{arxiv.1702.07797,
title = {Quantum dynamics and spectroscopy of ab initio liquid water: the interplay of nuclear and electronic quantum effects},
author = {Ondrej Marsalek and Thomas E. Markland},
journal= {arXiv preprint arXiv:1702.07797},
year = {2017}
}