核量子效应对水-空气界面振动动力学的影响
化学物理
2022-02-22 v1 软凝聚态物质
统计力学
计算物理
摘要
我们应用路径积分分子动力学模拟研究了核量子效应对水-空气界面水分子振动动力学的影响。采用时间序列分析的小波方法计算了 O-H 伸缩模频率的瞬时涨落，并通过频率-时间关联函数与联合概率分布以及氢键数目关联函数确定了振动谱扩散的时间尺度。我们发现，计入核量子效应不仅使体相与界面水分子的振动频率分布均红移约 120~cm，还使水-空气界面上的振动动力学加快多达 60。此外，与体相相比，界面水分子的振动频率分布出现约 30~cm 的蓝移。进而，发现超出最顶层两个分子层的水分子动力学基本上与体相水相似。
引用
@article{arxiv.2202.09592,
title = {Nuclear quantum effects on the vibrational dynamics of the water-air interface},
author = {Deepak Ojha and Andrés Henao and Frederik Zysk and Thomas D. Kühne},
journal= {arXiv preprint arXiv:2202.09592},
year = {2022}
}
备注
9 pages, 15 figures