利用层控二维半导体的量子电容与能带嵌套实现光电化学能源存储

二维过渡金属硫化物，如钼硒化物 (MoSe$_2$)，因其层数依赖的带隙在光电子器件和能源存储方面显示出巨大的潜力。然而，如何以可扩展且可控的方式制备高品质的二维 MoSe$_2$ 层仍然具有挑战性。传统方法，如水热法和液相剥离，缺乏精度和纳米尺度上的理解，限制了进一步的应用。大气压化学气相沉积 (APCVD) 提供了 scalable 解决方案，用于生长高品质、大面积、层数可控的二维 MoSe$_2$。尽管如此，APCVD 生长的二维 MoSe$_2$ 的光电化学性能，特别是能源存储方面的探索，仍不够广泛。本研究通过考察 MoSe$_2$ 的层数依赖量子电容和光致电荷存储特性来解决上述问题。在 0.5M H$_2$SO$_4$ 中的三电极 setup 中，我们观察到在暗条件和照射条件下，层数依赖的面积电容增长。六层 MoSe$_2$ 薄膜在电流密度为 $5 \mu\mathrm{A/cm^2}$ 时，分别在暗条件和照射条件下的电容分别达到 $96 \mu\mathrm{F/cm^2}$ 和 $115 \mu\mathrm{F/cm^2}$。密度泛函理论 (DFT) 和多体扰动理论计算揭示，范德华赫芙奇奇点和能带嵌叠显著增强了光学吸收和量子电容。这些结果凸显了 APCVD 生长的二维 MoSe$_2$ 作为光响应、高性能能源存储电极的潜力，为创新能源存储系统的开发指明了方向。