基于量子张量列的原子和小分子全数值 Hartree-Fock 计算
化学物理
2025-06-12 v2 量子物理
摘要
本文提出了一种全数值框架，用于在量子张量列格式中优化分子专用量子化学基函数，采用有限差分方案。该优化通过在笛卡尔网格上求解 Hartree-Fock 方程 (HF) 并迭代细化网格来实现。与通过将分子轨道表示为原子轨道的线性组合 (LCAO) 来处理平均场问题的标准方法不同，我们的方法仅需与系统中电子数目相同的基函数。针对至多 10 个电子的原子和分子进行的基准计算表明，结果与采用大型基集的 LCAO 计算高度一致，证明了张量网络方法的有效性。我们的工作为已建立的 HF 求解器提供了一扇可行的替代之路，未来有望发展出高度精确、全数值、分子自适应的基集，从而为后续的 HF 计算带来利益。
关键词
引用
@article{arxiv.2503.08430,
title = {Fully numerical Hartree-Fock calculations for atoms and small molecules with quantics tensor trains},
author = {Paul Haubenwallner and Matthias Heller},
journal= {arXiv preprint arXiv:2503.08430},
year = {2025}
}
备注
27 pages, 16 figures