通过量子计算矩超越 Hartree-Fock 极限的化学计算

量子计算机有望规避常规计算在困难分子问题上的局限性。然而，真实器件上量子逻辑错误的累积是一大挑战，尤其在追求需要包含动力学效应的化学精度时。本工作中，我们对至多 H$_6$ 的氢链分子体系实现了量子计算矩（QCM）方法。在超导量子处理器上，相对于 Hartree-Fock 态计算哈密顿量矩 $\langle \mathcal{H}^p\rangle$，随后将其用于 Lanczos 展开理论，以得到包含电子关联且明显优于变分结果的基态能量估计。对原始 QCM 数据的后处理纯化将该估计值推过 Hartree-Fock 变分极限，在所研究的最大体系 H$_6$ 上达到精确电子基态能量的 99.9% 以内。计算得到的解离曲线表明，该体系精度约为 10mH，而分子氢 H$_2$ 在一系列键长下精度低至 0.1mH。鉴于化学问题严苛的精度要求，这些结果有力证明了 QCM 方法的错误抑制能力，尤其在与后处理错误缓解结合时。更加重视哈密顿量更高效的表示与经典预处理步骤，或能在近期量子处理器上求解更大体系。