基于多重 Davydov 试探态的极化子动力学与多维光谱的快速精确模拟

通过采用 Dirac-Frenkel 含时变分原理，我们研究了具有对角与非对角激子-声子耦合的 Holstein 分子晶体模型的动力学性质。将 Davydov D$_1$（D$_2$）Ansatz 的线性组合，称为 multi-D$_1$ Ansatz（multi-D$_2$ Ansatz），用作试探态，在提高精度的同时不损失效率。发现激子概率的时间演化与层级运动方程的结果完全一致，表明多重 Davydov 试探态有望作为对复杂量子系统动力学的高效、稳健描述。除了针对对角与非对角情形计算的线性吸收谱外，我们首次利用多重 $D_2$ Ansatz 计算非线性响应函数，得到了具有非对角激子-声子耦合系统的 $2$D 光谱，证明了多重 $D_2$ Ansatz 在快速、精确实现多维光谱方面的巨大潜力。研究发现，弱非对角耦合时信号呈现单峰，而强非对角耦合时出现振动多峰结构。