具有非对角耦合的极化子动力学：超越 Ehrenfest 近似
化学物理
2017-04-25 v1
摘要
传统上采用 Ehrenfest 近似处理，本工作使用带有多 D {\it Ansatz} 的 Dirac-Frenkel 含时变分原理，研究了具有非对角激子-声子耦合的一维分子晶体模型的动力学。研究表明，Ehrenfest 方法等价于采用单 D {\it Ansatz} 的变分方法，而采用多 D {\it Ansatz} 时，与半经典 Ehrenfest 动力学相比，我们所模拟动力学的精度显著提升。多 D {\it Ansatz} 能够数值精确地捕捉激子动量概率，并有助于阐明激子动量重分布与激子能量弛豫之间的关系。结果表明，稳态下的激子动量分布由转移积分与非对角耦合强度的组合决定，与激子初始条件无关。我们还探究了转移积分和非对角耦合在实空间和倒易空间表示下对激子输运的影响。最后，采用带重要性采样的变分方法，利用多 {\it Ansatz} 研究温度对激子输运的影响，并证明该变分方法在低温和高温区间均有效。
引用
@article{arxiv.1704.06771,
title = {Polaron dynamics with off-diagonal coupling: beyond the Ehrenfest approximation},
author = {Zhongkai Huang and Lu Wang and Changqin Wu and Lipeng Chen and Frank Grossmann and Yang Zhao},
journal= {arXiv preprint arXiv:1704.06771},
year = {2017}
}