通过瞬态吸收与高次谐波谱揭示超快声子介导的谷间散射

涉及超快激光驱动电子-声子动力学的过程，在越来越多受关注的量子系统响应中起着基础性作用，强驱动相变与光驱动材料性质调控等现象即为其证。为展示如何从计算角度捕捉这些过程，我们模拟了单层六方氮化硼中谷选择性激发与带内载流子弛豫相关的瞬态吸收谱与高次谐波产生信号。我们表明，多轨迹 Ehrenfest 动力学方法结合实时含时密度泛函理论与紧束缚模型实现，为研究多种泵浦-探测机制下固体中的超快电子-声子耦合现象提供了一种简单、准确且高效的方法，且可轻易集成于大多数实时第一性原理软件包中。