理解有机分子超快激光诱导动力学的实时含时密度泛函理论模拟
材料科学
2020-08-18 v2 化学物理
摘要
实时含时密度泛函理论结合 Ehrenfest 分子动力学方案，正成为研究纳米尺度超快现象的热门方法。得益于近期发展，模拟中亦可显式包含含时激光脉冲，从而进入瞬态激发 regime（区域）。然而，这些计算的内在复杂性要求对可获取却仍为近似的（无论是“修饰”还是“裸”）量进行深入分析，以评估其提供模拟过程真实图像的能力。本工作中，我们在绝热局域密度近似框架下，分析了三种小分子（乙烯、苯和噻吩）受共振激光脉冲激发的超快动力学。将诱导偶极矩与激发态布居所表征的电子对激光扰动的响应，与精确可解两能级模型的结果进行比较。借此，我们可用简单估计量（如激发电子数）解释载流子动力学。由计算的瞬态吸收光谱，我们揭示了激发态吸收与振动电子耦合等非线性的出现。由此我们观察到，激光激发通过增强其中的非谐性而影响振动谱，而相干振动运动在数十飞秒内即有助于稳定电子激发。
引用
@article{arxiv.2003.08669,
title = {Understanding real-time time-dependent density-functional theory simulations of ultrafast laser-induced dynamics in organic molecules},
author = {Jannis Krumland and Ana M. Valencia and Stefano Pittalis and Carlo A. Rozzi and Caterina Cocchi},
journal= {arXiv preprint arXiv:2003.08669},
year = {2020}
}
备注
Supplemental information available on the journal page