紫细菌捕光复合体中的激子能量传递

采用 Frenkel-Dirac 含时变分法和 Haken-Strobl 模型这两种不同方法，研究了紫细菌单环和双环捕光系统中的能量传递动力学。研究发现，在这两种方法中引入长程偶极相互作用，会导致环内或环间激子传递效率显著提高。LH2 (B850) 和 LH1 单环上激子传递效率对捕获位置的依赖关系，与仅含最近邻耦合的玩具模型相似。然而，由于 BChls 二聚化和偶极耦合引起的对称性破缺，这种依赖关系在很大程度上被抑制。在耦合环系统的研究中，两种方法均揭示了偶极相互作用通过引入多条环内/环间传递路径在提高能量传递效率方面的有趣作用。重要的是，由极化子动力学得到的环间激子传递时间尺度（~4ps）与先前研究吻合良好。在双环 LH2 系统中，当存在有限的非零退相干率时，偶极诱导的对称性破缺导致平均捕获时间的全局极小值和局部极小值，表明环境在保持量子相干能量传递中发挥作用。相比之下，退相干仅在假设系统中的完美圆柱对称性被破坏时才起作用。本研究表明，发色团之间的偶极相互作用可能在 LH2 系统及许多其他天然光合系统的高能量传递效率中发挥重要作用。