无序纳米环中的相干性、局域化及激发传递动力学

自组装超分子聚集体是设计高效激发传输器件的优良候选者。人工制备的和植物与细菌中天然的光合聚集体均表现出一定程度的无序性，这被认为会阻碍激发传输。此外，分子激发与核运动耦合，以多种方式影响激发传输。我们对声子浴影响下具有长程相互作用的无序纳米环中的激子动力学进行了详尽研究，并以紫色细菌的 LH2 系统为模型。通过采用极化子的 Davydov 假设描述，我们明确考虑了核运动，并利用含时变分法获得了量子动力学。我们揭示了一种最佳的激子 - 声子耦合，它能抑制由无序引起的局域化并促进激发脱陷。这种由环境声子介导的激发传输增强，归因于能量弛豫至由具有反平行偶极子和长程相互作用的精确 LH2 几何结构所提供的扩展低能激子。在对局域化和谱统计进行分析之后，我们进一步研究了相干性和局域化的动力学度量、传输效率及超辐射。我们考察了激子的线性吸收、二维光子回波谱和扩散度量，以监测其作为无序强度和激子 - 声子耦合强度函数的扩散行为。