具热运动的分子聚集体中的激发输运
化学物理
2020-12-22 v2 原子与分子团簇
原子物理
摘要
分子聚集体在特定条件下可借助偶极-偶极相互作用将电子激发能输运至大距离。本文探讨整个单体的热运动在何种程度上可引导或增强该激发输运。运动引起聚集体几何改变，从而修正激子态。在特定条件下，激发能因而可由聚集体绝热输运，沿某一激子本征态进行。尽管此类输运总是慢于通过偶极-偶极相互作用的直接迁移，我们表明在存在位点能量无序时，通过运动的输运可比静态情形获得更高输运效率。为此我们考虑两种简单的分子运动模型：(i)单体沿聚集方向在其分子间结合势内的纵向振动，以及(ii)平面单体在垂直于聚集方向平面内的扭转运动。所用参数与势形状与染料分子聚集体相关。我们采用量子-经典方法，其中分子通过简化的经典分子动力学运动，而激发输运使用薛定谔方程作量子力学处理。对两种模型均发现了运动增强激发输运的参域，但因典型Morse型分子间势中运动范围有限，扭转情形更为现实。我们最后表明该输运增强可联系于绝热量子动力学。这种通过绝热运动的输运增强似乎是抵御无序导致激子俘获的有用资源。
引用
@article{arxiv.2002.09418,
title = {Excitation Transport in Molecular Aggregates with thermal motion},
author = {R. Pant and S. Wüster},
journal= {arXiv preprint arXiv:2002.09418},
year = {2020}
}
备注
16 pages, 20 figures