使用多重 Davydov D2 拟设建模分子 J 聚集体与 H 聚集体
化学物理
2023-06-02 v1
摘要
本文采用含时 Dirac-Frenkel 变分原理（TDVP）与多 Davydov D2（mD2）试探波函数（拟设）研究了 J 和 H 分子聚集体的线性吸收谱。同时考虑了电子与振动分子自由度（DOF）。通过考察并比较开放与闭合链聚集体在一系列静电最近邻耦合与温度值下的吸收谱，我们发现 mD2 拟设对于在所考虑的所有参数区间内获得准确的聚集体吸收谱是必要的，而常规的 Davydov D2 拟设并不充分。建立模型参数与 mD2 拟设深度之间的关系是本研究的主要焦点。还研究了外场激发过程中分子聚集体的波包动力学。我们发现波包在坐标与动量轴上表现出反相振荡行为以及整体的波包展宽，这意味着聚集体的电子-振动（vibronic）本征态位于非抛物能量面上。
引用
@article{arxiv.2306.00429,
title = {Modeling Molecular J and H Aggregates using Multiple-Davydov D2 Ansatz},
author = {Mantas Jakučionis and Agnius Žukas and Darius Abramavičius},
journal= {arXiv preprint arXiv:2306.00429},
year = {2023}
}