介观分子聚集体光学线性吸收模拟：一种自适应纯态层级方法
量子物理
2023-05-17 v1 化学物理
摘要
在本文中，我们提出了一种用于计算大型分子聚集体线性吸收光谱的新方法，称为二进自适应 HOPS（DadHOPS）。该方法将利用局域性改善计算复杂度的自适应 HOPS（adHOPS）框架，与先前开发的用于计算线性和非线性光谱信号的二进 HOPS 方法相结合。为了构建二进 HOPS 的局域表示，我们引入了一种初态分解，其通过局域激发初态的求和来重构线性吸收光谱。我们证明了初态求和可被高效地蒙特卡洛采样，相应的计算对于足够大的聚集体实现了尺寸不变（即 ）的复杂度，并且允许在哈密顿量中平凡地引入静态无序。我们展示了在光系统 I 核心复合物上的计算，以探索复杂分子聚集体中初态分解的行为，以及受苝二酰亚胺启发的人工分子聚集体上的概念验证 DadHOPS 计算。
引用
@article{arxiv.2301.03718,
title = {Simulating optical linear absorption for mesoscale molecular aggregates: an adaptive hierarchy of pure states approach},
author = {Tarun Gera and Lipeng Chen and Alex Eisfeld and Jeffrey R. Reimers and Elliot J. Taffet and Doran I. G. B. Raccah},
journal= {arXiv preprint arXiv:2301.03718},
year = {2023}
}