基于第一性原理的真实过渡金属二硫化物异质结构的电子结构与光学性质

我们从第一性原理出发，计算了一系列过渡金属二硫化物 (TMD) 双层异质结构的电子结构和光学性质，这些结构由夹在 WS2、MoSe2、MoTe2、BN 或石墨烯片层之间的 MoS2 层组成。与以往工作不同，这些系统的构建方式保留了组分非公度单层的无应变晶格常数。我们发现所有 TMD/TMD 异质结构中$\Gamma$点态之间存在强相互作用，这可能导致间接带隙。另一方面，K 点附近的态保持与单层相似。当 TMD 与 BN 或石墨烯层配对时，$\Gamma$点周围的相互作用可忽略不计，其电子结构类似于两个独立的单层。对 MoS2/WS2 系统的光学性质计算表明，即使价带和导带边位于不同层，光学跃迁的混合也极小，单层的 optical 特性在这些异质结构中很大程度上得以保留。研究发现层间跃迁强度可忽略不计，这对于通过异质结构工程化 TMD 的光学带隙而言是一个令人沮丧的结果。