量子点尺寸对 CdSe 量子点中激子结合能与电子 - 空穴复合概率的影响

激子结合能和电子 - 空穴复合概率是研究 CdSe 量子点中量子点尺寸对电子 - 空穴相互作用影响的两个重要指标。直接计算电子 - 空穴复合概率具有挑战性，因为它需要电子 - 空穴波函数在电子 - 空穴汇合点邻域内的精确数学描述。在本工作中，我们通过使用电子 - 空穴显式相关 Hartree-Fock (eh-XCHF) 方法求解电子 - 空穴 Schrödinger 方程来解决这一挑战。计算针对一系列 CdSe 团簇进行，范围从 $\mathrm{Cd}_{20}\mathrm{Se}_{19}$ 到 $\mathrm{Cd}_{74608}\mathrm{Se}_{74837}$，对应量子点直径范围为 1-20 nm。研究发现，计算得到的激子结合能和电子 - 空穴复合概率随量子点尺寸增大而减小。这两个量均被发现相对于量子点直径 D 按 $D_\mathrm{dot}^{-n}$ 缩放。本研究的关键见解之一是，作为量子点尺寸的函数，电子 - 空穴复合概率的下降速率远快于激子结合能。研究发现，量子点尺寸增加 16.1 倍，导致激子结合能和电子 - 空穴复合概率分别降低 14.4 倍和 $5.5\times10^{6}$ 倍。