多元硫族化合物拓扑绝缘体的能带结构工程

拓扑绝缘体已在发生应变的二元 HgTe 和三元 I-III-VI2 黄铜矿化合物（如具有反转能带结构的 CuTlSe2）中被发现。然而，这些现有的二元和三元拓扑绝缘体的非平凡带隙仅限于较小的值，通常在 10 meV 或更小。在本工作中，我们揭示了大的非平凡带隙要求材料在价带顶具有大的负晶体场分裂 $\Delta_{CF}$ 和适度大的负 $s-p$ 带隙 $E_g^{s-p}$。这些参数可以通过多元化合物中的化学有序得到更好的调控。基于这一认识，我们证明了一系列四元 I2-II-IV-VI4 化合物，包括 Cu2HgPbSe4、Cu2CdPbSe4、Ag2HgPbSe4 和 Ag2CdPbTe4，是拓扑绝缘体，其中 Ag2HgPbSe4 具有 47 meV 的最大拓扑绝缘体带隙，因为它结合了 $\Delta_{CF}$ 和 $E_g^{s-p}$ 的最优值。