基于环聚合物分子动力学与主动学习机器学习原子势的热速率系数自动计算
化学物理
2018-12-26 v3 计算物理
摘要
我们提出了一种全自动计算气相化学反应热速率系数的方法，其基于将环聚合物分子动力学（RPMD）与在线上主动学习的机器学习原子势相结合。基于 RPMDrate 代码中实现的原始计算流程，我们的方法从零开始逐步自动构建势能面（PESs），数据集点由 RPMDrate 模拟过程中筛选并累积。该方法确保我们最终的机器学习模型对 PES 提供可靠描述，从而避免 RPMD 轨迹在相空间探索时产生伪影。我们在两个近期由 RPMDrate 研究的代表性热激活化学反应上测试了该方法，温度区间为 300--1000~K。相应的 PESs 通过拟合仅数千个（少于 5000）自动生成的结构得到，而 RPMD 速率系数与参考值的偏差保持在 RPMDrate 典型收敛误差以内。未来，我们计划将该方法应用于经由络合物形成而进行的化学反应，从而提供一个计算任意多原子气相化学反应 RPMD 热速率系数的完全通用工具。
引用
@article{arxiv.1805.11924,
title = {Automated Calculation of Thermal Rate Coefficients using Ring Polymer Molecular Dynamics and Machine-Learning Interatomic Potentials with Active Learning},
author = {Ivan S. Novikov and Yury V. Suleimanov and Alexander V. Shapeev},
journal= {arXiv preprint arXiv:1805.11924},
year = {2018}
}