利用杂化泛函与平面波的从头算分子动力学高效计算化学反应自由能面
化学物理
2020-03-04 v1 材料科学
计算物理
摘要
采用密度泛函理论（DFT）和平面波的从头算分子动力学（AIMD）模拟通常使用广义梯度近似（GGA）水平的密度泛函进行。采用杂化密度泛函的 AIMD 模拟备受关注，因其比 GGA 泛函能更准确地描述结构和动力学性质。然而，使用杂化泛函和平面波基组进行计算的计算成本至少比 GGA 泛函高两个数量级。最近，我们提出了一种结合自适应压缩交换算符公式和多时间步积分方案将计算成本降低约一个数量级的策略 [J. Chem. Phys. 151, 151102 (2019)]。在这项工作中，我们展示了该方法在研究化学反应（特别是碱性水介质中甲酰胺水解）中的应用。通过以良好切片元动力学方案驱动我们的实现，我们能够在杂化 DFT 水平上计算该反应的二维自由能面。本文研究了 PBE0（杂化）和 PBE（GGA）泛函在预测化学反应自由能方面的准确性。
引用
@article{arxiv.2003.01658,
title = {Efficient Computation of Free Energy Surfaces of Chemical Reactions using Ab Initio Molecular Dynamics with Hybrid Functionals and Plane Waves},
author = {Sagarmoy Mandal and Nisanth N. Nair},
journal= {arXiv preprint arXiv:2003.01658},
year = {2020}
}
备注
7 pages, 5 figures