基于分子动力学的贝叶斯自由能重建自动预测热力学性质
材料科学
2025-11-19 v1 化学物理
计算物理
摘要
精确的自由能计算对于预测热力学性质和相稳定性至关重要，但现有方法存在局限：声子-based方法忽略了非谐性和液体；分子动力学( MD)计算昂贵，忽略了低温量子效应，且常需手动规划和处理仿真。我们提出了一种统一的工作流程，通过高斯过程回归( GPR)从MD数据重建赫姆霍兹自由能表面，并引入来自谐/准谐理论的零点能修正。该框架传递统计不确定性，减轻有限尺寸效应，并利用主动学习技术优化体积-温度空间中的采样。该方法可无缝应用于晶体和液体相。我们通过计算九种元素FCC和BCC金属的比热容、热膨胀系数、等温和绝热体积模量以及熔化性质来验证该方法，使用20种经典和机器学习原子势，所有预测均伴随量化的置信区间。该工作流程实现了自动化、通用性和不确定性感知，推动了高通量热力学研究，为原子势系统提供了系统性基准。
引用
@article{arxiv.2511.14655,
title = {Automated Prediction of Thermodynamic Properties via Bayesian Free-Energy Reconstruction from Molecular Dynamics},
author = {Ekaterina Spirande and Timofei Miryashkin and Andrei Kolmakov and Alexander Shapeev},
journal= {arXiv preprint arXiv:2511.14655},
year = {2025}
}
备注
48 pages (34 pages main text), 62 figures, 2 tables