用于预测分子晶体调和自由能的高效高斯过程回归
材料科学
2021-06-17 v1 计算物理
摘要
我们提出了一种在高通量环境下准确预测分子晶体亥姆霍兹调和自由能的方法。这是通过设计一个计算高效的框架实现的，该框架采用基于局部原子环境的高斯过程回归（Gaussian Process Regression）模型。用第一性原理势训练模型的成本通过以下方式降低：首先用经验势启动框架参数以及训练集和验证集的优化，然后迁移到基于包含色散修正的密度泛函理论势来训练模型。我们在一个包含 444 个烃类晶体结构（含 38 种多晶型）以及 406 个在不同条件下测得或由其衍生的晶体结构的数据集上对所提框架进行了基准测试。仅用少至 60 个晶体结构进行训练，即可在 300 K 下实现优于以往的性能和高预测精度，平均绝对偏差低于 0.04 kJ/mol/atom。此外，我们通过在准谐近似下成功计算芳香烃晶体的热晶格膨胀，并预测晶格膨胀如何影响多晶型稳定性排序，展示了所开发框架的预测效率与准确性。
引用
@article{arxiv.2106.08612,
title = {Efficient Gaussian Process Regression for prediction of molecular crystals harmonic free energies},
author = {Marcin Krynski and Mariana Rossi},
journal= {arXiv preprint arXiv:2106.08612},
year = {2021}
}
备注
12 pages, 5 figures